Nano-optical studies of silicon-vacancy color centers in thin polycrystalline diamond membranes

Abstract

Quantum information and computing advancements are contingent on the efficacy of spin-photon interfaces, wherein atomic transitions are coupled to the resonant mode of an optical cavity, thereby enhancing the photon emission rate and augmenting the overall efficiency of quantum networks. However, the substantial enhancement of the emission rate (Purcell effect) is only achievable when a quantum emitter interacts with a resonant optical antenna of specific dimensions. Amidst the various semiconductor quantum emitters, silicon-vacancy (SiV) color centers in diamond hold great promise for scalable operations, owing to their limited inhomogeneous broadening and room temperature stability. Nevertheless, their restricted out-coupling efficiency due to the high refractive index of bulk diamonds presents a significant challenge. Addressing this limitation involves the manipulation of the local density of states ( LDOS ) by altering the photonic environment through the integration of dielectric microstructures or plasmonic nanostructures. To achieve resilient heterostructure devices, integrated quantum photonics, hybrid quantum systems, and other intricate functional materials, it is imperative that the single-color centers be embedded in thin, free-standing membranes with thicknesses ranging from a few micrometers to hundreds of nanometers. While the utilization of high-quality single-crystalline diamond ( SCD) seems intuitive, the technological intricacies involved in fabricating single-crystal diamond membranes present challenges, as they cannot be cultivated on a substrate other than diamond, and their physical and chemical properties lag behind advanced materials such as silicon technology. Initially, a comprehensive examination of the optical properties of SiV centers in polycrystalline diamond ( PCD) membranes of varying thickness was conducted. A combined study of microphotoluminescence measurements and electron microscopy on PCD membranes housing SiV color centers underscored the pivotal role of diamond grain size in the effective isolation of individual SiV centers, mitigating background interference originating from grain boundaries (GBs). Additional depth-resolved elemental analysis using time-of-flight secondary ion mass spectrometer (TOF-SIMS) conducted on both un-implanted and implanted PCD membranes indicated that PCD membranes with a thickness in the micrometer (μm) range hold potential for quantum optical applications, provided that the nano-crystalline regions are adequately removed, either through back thinning or the substantial enhancement of spatial resolution in optical excitation through near-field or antenna-enhanced microscopy. Subsequently, finite-difference time-domain ( FDTD) calculations were employed to explore the design considerations for nanoantennas. The research suggested that a gold nano-cone with an aspect ratio of ≈ 1 yields a substantial enhancement in the Purcell factor (F) exceeding four orders of magnitude, accompanied by an antenna efficiency of 80% under efficient near-field coupling with a quantum emitter. The fabrication process involved the creation of ultra-sharp gold nano-cones with dimensions of approximately 100 nm, boasting an aspect ratio of ≈ 1 through gold sputtering and focused ion beam (FIB) milling procedures on commercially available scanning near-field probes (atomic force microscope ( AFM) probes), thus enabling precise near-field manipulation of quantum emitters. The optical studies on nano-cones showed that the localized surface plasmon resonance ( LSPR) linewidth is relatively narrow (around 30 – 50 nm) and spans the required near-infra-red ( NIR) spectral region, enabling them to implement near-field coupling with NIR quantum emitters. Since the LSPR shift is proportional to the refractive index modification of the embedding medium, the optical response of the nano-cone LSPR was fine-tuned by adjusting the aspect ratio of the nanostructure, ensuring a spectral matching with the quantum emitter. To unravel this novel observation for the hybrid quantum system, we performed the nearfield coupling with nanometer precision by utilizing AFM integrated confocal microscopy. The controlled near-field interaction of SiV centers with gold nano-cones fabricated on commercial AFM probes ensured a Purcell factor of F ≈ 57. Discrepancies between theoretical predictions and experimental results primarily stem from two factors: spectral mismatch and random dipole orientations of SiV color centers on PCD membranes. The future objective focuses on precisely tailoring the dimensions of the nano-cones and the creation of SiV color centers within high-quality PCD membranes, thereby achieving perfect spectral matching and ideal dipole orientation. This, in turn, will effectively enhance the near-field coupling.

Fortschritte in der Quanteninformation und -informatik hängen von der Effizienz von Spin-Photonen-Schnittstellen ab, bei denen atomare Übergänge an die Resonanzmode eines optischen Resonator gekoppelt werden, wodurch die Photonen-Emissionsrate erhöht und die Gesamteffizienz von Quantennetzwerken gesteigert wird. Eine wesentliche Steigerung der Emissionsrate (Purcell-Effekt) ist jedoch nur dann möglich, wenn ein Quantenemitter mit einer resonanten optischen Antenne mit bestimmten Abmessungen wechselwirkt. Unter den verschiedenen Halbleiter-Quantenemittern sind die Silizium-Vakanzzentren ( SiV ) in Diamant aufgrund ihrer begrenzten inhomogenen Verbreiterung und ihrer Stabilität bei Raumtemperatur sehr vielversprechend für skalierbare Funktionalitäten. Allerdings stellt ihre eingeschränkte Auskopplungseffizienz aufgrund des hohen Brechungsindexes von Diamanten eine große Herausforderung dar. Um diese Einschränkung zu überwinden, muss die lokale Zustandsdichte (LDOS ) manipuliert werden, indem die photonische Umgebung durch die Integration von dielektrischen Mikrostrukturen oder plasmonischen Nanostrukturen verändert wird. Um robust Heterostruktur-Bauelemente, integrierte Quantenphotonik, hybride Quantensysteme und andere komplexe Funktionsmaterialien herzustellen, soltten die einfarbigen Zentren unbedingt in dünne, freistehende Membranen eingebettet werden, deren Dicke von einigen Mikrometern bis zu Hunderten von Nanometern reicht. Während die Verwendung von hochwertigem einkristallinem Diamant ( SCD) intuitiv erscheint, stellen die technologischen Feinheiten bei der Herstellung von einkristallinen Diamantmembranen eine Herausforderung dar, da sie nicht auf einem anderen Substrat als Diamant gewachsen werden können und ihre physikalischen und chemischen Eigenschaften hinter denen fortschrittlicher Materialien wie der Siliziumtechnologie zurückbleiben. Zunächst wurde eine umfassende Untersuchung der optischen Eigenschaften von SiV-Zentren in PCD -Membranen unterschiedlicher Dicke durchgeführt. Eine kombinierte Studie von Mikrophotolumineszenzmessungen und Elektronenmikroskopie an PCD-Membranen, die SiV-Farbzentren beherbergen, unterstrich die zentrale Rolle der Diamantkorngröße bei der effektiven Isolierung einzelner SiV -Zentren, wodurch Hintergrundstörungen, die von crystalline (GBs) ausgehen, abgeschwächt werden. Zusätzliche tiefenaufgelöste Elementanalysen mit Hilfe von Flugzeit-Sekundärionen-Massenspektrometern ( TOF-SIMS ), die sowohl an nicht-implantierten als auch an im-plantierten PCD -Membranen durchgeführt wurden, zeigten, dass PCD-Membranen mit einer Dicke im Mikrometerbereich ( μm) Potenzial für quantenoptische Anwendungen haben, vorausgesetzt, dass die nanokristallinen Bereiche angemessen entfernt werden, entweder durch rückseitiges Ausdünnen oder durch eine wesentliche Verbesserung der räumlichen Auflösung bei optischer Anregung durch Nahfeld- oder antennenverstärkte Mikroskopie. Anschließend wurden Berechnungen im Finite-Differenzen-Zeitbereich (FDTD) durchgeführt, um die Designüberlegungen für Nanoantennen zu untersuchen. Die Untersuchungen ergaben, dass ein Gold-Nano-Kegel mit einem Seitenverhältnis von etwa 1 eine erhebliche Verbesserung des Purcell-Faktors (F) um mehr als vier Größenordnungen ermöglicht, begleitet von einer Antenneneffizienz von 80% bei effizienter Nahfeldkopplung mit einem Quantenemitter. Das Herstellungsverfahren umfasste die Erzeugung ultrascharfer Gold-Nano-Kegel mit Abmessungen von etwa 100 nm und einem Seitenverhältnis von etwa 1 durch Goldsputtern und fokussierte Ionenstrahl-Fräsverfahren ( FIB) auf handelsüblichen scannenden Nahfeldsonden (AFM -Sonden), was eine präzise Nahfeldmanipulation von Quantenemittern ermöglicht. Die optischen Untersuchungen an Nano-Kegel haben gezeigt, dass die Linienbreite der lokalisierten Oberflächenplasmonenresonanz (LSPR) relativ schmal ist (ca. 30 - 50 nm) und den erforderlichen NIR-Spektralbereich überspannt, so dass eine Nahfeldkopplung mit NIR-Quantenemittern möglich ist. Da die LSPR-Verschiebung proportional zur Änderung des Brechungsindex des Einbettungsmediums ist, wurde die optische Reaktion des Nano-Kegels LSPR durch Anpassung des Seitenverhältnisses der Nanostruktur fein abgestimmt, um eine spektrale Anpassung an den Quantenstrahler zu gewährleisten. Um diese neuartige Beobachtung für das hybride Quantensystem zu entschlüsseln, haben wir die Nahfeldkopplung mit Nanometerpräzision unter Verwendung der integrierten konfokalen Mikroskopie von AFM durchgeführt. Die kontrollierte Nahfeldwechselwirkung von SiV-Zentren mit Gold-Nano-Kegel, die auf handelsüblichen AFM-Sonden hergestellt wurden, sorgte für einen Purcell-Faktor von F ≈ 57. Die Diskrepanzen zwischen den theoretischen Vorhersagen und den experimentellen Ergebnissen sind in erster Linie auf zwei Faktoren zurückzuführen: spektrale Fehlanpassung und zufällige Dipolausrichtungen der SiV-Farbzentren auf PCD-Membranen. Das künftige Ziel besteht darin, die Abmessungen der Nano-Kegel und die Bildung von SiV-Zentren in hochwertigen PCD-Membranen genau zu bestimmen, um so eine perfekte spektrale Anpassung und eine ideale Dipolausrichtung zu erreichen. Dies wiederum wird die Nahfeldkopplung effektiv verbessern.