Development of novel superconducting thin films for use in superconducting radio frequency cavities

Abstract

Thin film coated Superconducting Radio Frequency (SRF) cavities are an attractive substitute for the current industry standard of bulk Nb. As such, the SRF community has, in recent years, engaged in a significant amount of research into the use of alternative materials and fabrication techniques. This dissertation forms part of this body of work and presents the findings of experiments aimed at improving the current operational performance of thin-film-based SRF cavities through the use of improved deposition techniques, alternative materials and multilayer Superconductor-Insulator-Superconductor (SIS) thin film coatings. This work focused on the deposition of individual Nb and NbN thin films, as well as multilayer SIS film coatings onto Oxygen Free High Conductivity (OFHC) Cu substrates. The SIS system studied here consisted of a single tri-layer of Nb/AlN/NbN and required optimisation of each of the individual material systems. The films were deposited using both Direct Current Magnetron Sputtering (DC MS) and High Power Impulse Magnetron Sputtering (HiPIMS) techniques, allowing for a direct comparison of the two as well as observation of the improvements offered by energetic deposition techniques, such as HiPIMS. An assortment of Cu surface preparation techniques and procedures, including mechanical polishing, chemical polishing and electropolishing, have been explored as part of a surface-preparation optimisation study. The resultant topography of the Cu sample surface, following the use of the optimised process, typically exceeded current industry standards. Two separate series of NbN films have been deposited onto Cu samples, using either DC MS or HiPIMS techniques. The relationship between the different deposition parameters and the morphological, crystallographic and superconducting properties of these films has been examined. The performance of the NbN films is strictly related to the formation of the correct NbN crystallographic phase. An interplay between the deposition pressure, cathode power and nitrogen-gas flow rate was observed for both DC MS and HiPIMS films, with the optimisation of these parameters of primary importance. The substrate bias was found to play a significant role in the HiPIMS deposition process, with too high a substrate bias resulting in a phase change of the NbN films. Nevertheless, the use of HiPIMS led to substantial improvements to both the density and topography of the NbN films, resulting in a corresponding increase in the superconducting performance of the HiPIMS NbN samples compared to the DC MS NbN samples. DC MS Nb coatings typically suffer from poor interface adhesion and low film density. One way to improve this is to utilise an energetic deposition technique, such as HiPIMS. The morphological, crystallographic and superconducting properties of Nb films deposited with HiPIMS were analysed in terms of the changing deposition parameters. A significant reduction in the number of voids at the interface between the HiPIMS-deposited Nb films and the Cu substrate, compared to DC MS-deposited Nb films, was observed. In terms of their superconducting performance, Nb films characterised by bulk-like crystallographic properties were found to be vastly superior. Three specific deposition parameters: the substrate temperature, substrate bias and film thickness were identified as the most significant deposition parameters in this regard. The SIS film coatings were divided into three separate series: DC MS SIS films, a combination of HiPIMS Nb and DC MS NbN SIS films and finally, HiPIMS SIS films. Microstructurally, the layers were coherent and epitaxially grown for all films, with morphological and topographical improvements of both the Nb and NbN constituent layers provided by the use of HiPIMS. The entry field of the outer shielding layer, NbN in this instance, and the topography of the base Nb layer were found to be critical to the performance of the SIS film structure. The transition to the use of HiPIMS, for both the Nb and NbN layers, led to significant performance improvements compared to DC MS-deposited SIS films. These results provide evidence for the efficacy of SIS film coatings on Cu substrates. Nevertheless, further optimisation of the SIS film coating procedure is required to fully realise the potential of SIS film coatings. This study culminated in the deposition of the three separate SIS film coatings on a series of QPR samples for additional comparisons. This provided further insight into the use of these coatings in conditions more similar to those found in SRF cavities. The test results provided valuable feedback and some promising outcomes.

Dünnschichtbeschichtete Hohlräume für supraleitende Hochfrequenz (SRF) sind ein attraktiver Ersatz für den aktuellen Industriestandard von Bulk-Nb. Daher haben SRF Forschungsgruppen in den letzten Jahren umfangreiche Untersuchungen zur Verwendung von alternativen Materialien und Herstellungstechniken durchgeführt. Diese Dissertation ist Teil dieser Arbeit und präsentiert die Ergebnisse von Experimenten zur Verbesserung der aktuellen Betriebsleistung von SRF-Hohlräumen auf Dünnschichtbasis durch den Einsatz verbesserter Abscheidungstechniken, alternativer Materialien und mehrschichtiger Supraleiter-Isolator-Supraleiter (SIS) Dünnschichtbeschichtungen. Diese Arbeit konzentrierte sich auf die Abscheidung einzelner Nb- und NbN-Dünnfilme sowie mehrschichtiger SIS-Filmbeschichtungen auf sauerstofffreien Cu-Substraten mit hoher Leitfähigkeit (OFHC). Das hier untersuchte SIS-System bestand aus einem Dreischichtverbund aus Nb/AlN/NbN und erforderte eine Optimierung jedes einzelnen Materialsystems. Die Filme wurden sowohl unter Verwendung von Gleichstrom-Magnetron-Sputtern (DC MS) als auch von Hochleistungs-Impuls-Magnetron-Sputtern (HiPIMS) abgeschieden, was einen direkten Vergleich der beiden sowie die Beobachtung der Verbesserungen ermöglichte, die energetische Abscheidungstechniken wie HiPIMS bieten. Im Rahmen einer Optimierungsstudie zur Oberflächenvorbereitung wurde eine Reihe von Techniken und Verfahren zur Vorbereitung der Cu-Oberfläche untersucht, darunter mechanisches Polieren, chemisches Polieren und Elektropolieren. Die resultierende Topographie der Cu-Probenoberfläche nach Anwendung des optimierten Verfahrens übertraf typischerweise die aktuellen Industriestandards. Zwei separate Serien von NbN-Filmen wurden unter Verwendung von DC-MS- oder HiPIMS-Techniken auf Cu-Proben abgeschieden. Die Beziehung zwischen den verschiedenen Abscheidungsparametern und den morphologischen, kristallographischen und supraleitenden Eigenschaften dieser Filme wurde untersucht. Die Leistung der NbN-Filme hängt eng mit der Bildung der richtigen kristallographischen NbN-Phase zusammen. Ein Wechselspiel zwischen Abscheidungsdruck, Kathodenleistung und Stickstoff-Gas-Flussrate wurde sowohl für DC-MS- als auch für HiPIMS-Filme beobachtet, wobei die Optimierung dieser Parameter von vorrangiger Bedeutung war. Es wurde festgestellt, dass die Biasspannung eine signifikante Rolle im HiPIMS-Abscheidungsprozess spielt, wobei eine zu hohe Biasspannung zu einer Phasenänderung der NbN-Filme führt. Die Verwendung von HiPIMS führte jedoch zu wesentlichen Verbesserungen sowohl der Dichte als auch der Topographie der NbN-Filme, was zu einer entsprechenden Erhöhung der supraleitenden Leistung der HiPIMS-NbN-Proben im Vergleich zu den DC-MS-NbN-Proben führte. DC MS Nb-Beschichtungen leiden typischerweise unter einer schlechten Grenzflächenhaftung und einer geringen Filmdichte. Eine Möglichkeit dies zu verbessern besteht darin, eine energetische Abscheidungstechnik wie HiPIMS zu verwenden. Die morphologischen, kristallographischen und supraleitenden Eigenschaften von mit HiPIMS abgeschiedenen Nb-Filmen wurden hinsichtlich der sich ändernden Abscheidungsparameter analysiert. Es wurde eine signifikante Verringerung der Anzahl von Hohlräumen an der Grenzfläche zwischen dem durch HiPIMS abgeschiedenen Nb-Filmen und dem Cu-Substrat im Vergleich zu DC-MS abgeschiedenen Nb-Filmen beobachtet. In Bezug auf ihre supraleitende Leistung erwiesen sich Nb-Filme, die durch volumenartige kristallographische Eigenschaften gekennzeichnet waren, als weit überlegen. Drei spezifische Abscheidungsparameter: die Substrattemperatur, die Substratvorspannung und die Filmdicke wurden in dieser Hinsicht als die wichtigsten Abscheidungsparameter identifiziert. Die SIS-Filmbeschichtungen wurden in drei separate Serien unterteilt: DC-MS-SIS-Filme, eine Kombination aus HiPIMS-Nb- und DC-MS-NbN-SIS-Filmen und schließlich HiPIMS-SIS-Filme. Mikrostrukturell waren die Schichten für alle Filme kohärent und epitaktisch gewachsen, wobei morphologische und topographische Verbesserungen sowohl der Nb- als auch der NbN-Bestandteilsschichten durch die Verwendung von HiPIMS erzielt wurden. Das Eintrittsfeld der äußeren Abschirmschicht, in diesem Fall NbN, und die Topographie der Basis-Nb-Schicht erwiesen sich als kritisch für die Leistung der SIS-Filmstruktur. Der Übergang zur Verwendung von HiPIMS sowohl für die Nb- als auch für die NbN-Schicht führte zu signifikanten Leistungsverbesserungen im Vergleich zu DC-MS-abgeschiedenen SIS-Filmen. Diese Ergebnisse liefern Hinweise auf die Wirksamkeit von SIS-Filmbeschichtungen auf Cu-Substraten. Dennoch ist eine weitere Optimierung des SIS-Filmbeschichtungsverfahrens erforderlich, um das Potenzial von SIS-Filmbeschichtungen voll auszuschöpfen. Diese Studie endet mit der Abscheidung der drei separaten SIS-Filmbeschichtungen auf einer Reihe von QPR-Proben für zusätzliche Vergleiche. Dies lieferte weitere Einblicke in die Verwendung dieser Beschichtungen unter Bedingungen, die denen in SRF-Hohlräumen ähnlicher sind. Die Testergebnisse lieferten wertvolles Feedback und einige vielversprechende Ergebnisse.